貯留タンクの沈殿物の汚染源と降水量の種類が汚染負荷の大きさに及ぼす影響

Dec 11, 2023

Scientific Reports volume 13、記事番号: 8884 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

都市と都市人口の密集化は、流出水と浮遊物質の増加、都市の水循環の変化に寄与します。現在、洪水に対する都市の回復力を高めるために、ブルーグリーンインフラストラクチャが推進されています。しかし、都市部を洪水から守るためには、貯留タンクで支えられた雨水排水システムが依然として重要です。雨水インフラにおける土砂の蓄積は、重金属や栄養素などの汚染物質の問題に関連しています。下水の一時停止に関連する汚染物質の起源、そして最終的には下水に蓄積される土砂の起源に関する研究は、都市流域のプロセスについて新たな洞察をもたらす可能性があります。これは、多雨洪水直後に堆積した汚染物質の起源を検証するために、市の貯留タンクから収集された底質中の炭素と窒素の安定同位体の分析に焦点を当てた最初の研究である。研究はさらに、乾期、典型的な降水量（30 mm未満）、集中豪雨（市域の多雨洪水を引き起こした1日の降水量が30 mmを超える2つのイベント）という3つのタイプの天候の直後の水質分析で拡張されました。堆積物の分析により、貯留タンクの底にある炭素と窒素の主な供給源が市街地からの雨水流出によってもたらされたことが判明した。有機窒素肥料が主な窒素源であるように見えますが、有機炭素源は C3 陸上植物、木材、石油などの混合物でした。さらに、集中豪雨では、通常の降雨と比較して、N-NO3 濃度が 23 倍、P-PO4 濃度が 7 倍、有機物濃度が 5 倍以上増加することが判明しました。

都市化は、水中に流入する浮遊物質の量の増加に寄与します。その結果、栄養素、有機物、農薬、その他の汚染物質が追加供給され、世界中の淡水システムの劣化を引き起こします。浮遊物質の流入も濁度の増加に寄与し、水路や貯水池のより深い層への光の浸透を減少させ、水路や水インフラの形態に影響を与えます。 Walling と Collins1 によると、淡水は他の汚染物質 (重金属、マイクロプラスチック、医薬品) の媒介となるため、沈殿物による栄養素の輸送と懸濁液による汚染が淡水に対する最大の脅威です。さらに、ほとんどの気候変動シナリオは、降雨パターンの関連する変化を伴う土壌侵食の不可逆的な増加を予測しています2。

都市部を洪水から守るソリューションは貯留と浸透に分けられ、グリーンインフラストラクチャと呼ばれます3。現在、雨水管理と多雨洪水に対する都市保護の最も効果的な方法は、多層的な保護です。第 1 レベルは、ブルーとグリーンのインフラストラクチャ戦略 (レインガーデン、緑の屋根など) で、流水の制限と集水域での可能性のある水の蓄積を制限して、発生場所での雨水の浸透または再利用を促進します。この概念によれば、保持タンクは第 2 レベルの保護を表します。短期間の集中豪雨が発生した場合の洪水防御に加えて、水供給（処理プロセスを含む）の信頼性と安全性を向上させるための代替水源を提供することを可能にし、レクリエーションエリアとして機能します。したがって、その規模、場所、社会のニーズに応じて、さまざまな生態系サービスを提供できます。

洪水防御に関する貯留タンクの主な制限は、長期にわたる降雨時のピーク流量に対する貯留タンクの影響がかなり限定的であるという事実です。この制限は、降雨中にタンクが完全に満杯になり、さらなる降雨中に流入を引き継がない場合に発生します。このような場合、さらに故障が発生しやすくなり、制御不能な洪水の流出が発生します。水文学的解析は、主に貯留層貯留容量の計算と充填制御を目的としており、すでに文献に広く記載されています。これらの研究は、1 次元 SWMM モデル 6、7、8 および 2 次元 CADDIES9、またはより広範な SWAT モデル 10 に基づいており、脅威の予測においてすでに満足のいく結果が得られています 11、12。しかし、貯水池に焦点を当てた研究のほとんどは水の貯留のみに関連しており、雨水によって運ばれる汚染物質については無視されています。入ってくる水には、特に重金属、リン化合物、PAH の媒介となる懸濁物質が含まれており、タンクの底に沈んで固体の蓄積を引き起こします 13,14。堆積物と水の境界では、底質の沈降、再懸濁、堆積などの多くのプロセスが発生します。これらについては、Lu et al.15 および Nawrot et al.16 によって詳細に議論されています。多くの研究では、都市の水路および貯水池の堆積物および/または水質分析に言及しています16、17、18、19。主なプロセスは沈降であるが（通常の流れ条件下では）、それでも堆積物に沈着した汚染物質は、洪水発生時などに再懸濁が起こると再汚染のリスクを引き起こす可能性がある20、21。これらの各側面は個別に説明されました。しかし、上記すべての側面をカバーする包括的な研究は不足しています。 Amundson et al.22 は、土地利用と人圧の変化が浸食プロセスの増加、ひいては浮遊物質負荷の増加に寄与していることに気づきました。底質に蓄積された汚染物質の発生源を検証する方法の探索は、いくつかの堆積物フィンガープリンティング法を使用して行われてきました。長年にわたり、地球化学研究または降下放射性核種研究に関連する手法、さらにはその 2 つの組み合わせが広く使用されてきました。ただし、これらの方法には分析領域への参照が欠けています。対照的に、同位体分析は、選択した元素の起源を示す便利で正確なツールです。同位体分析では、特性値は C3 および C4 植物 (これらは光合成の過程に応じた植物のグループ) および地域の土壌を参照します。これらの特徴的な値に近い値は、元素の起源を正確に示します。

私たちの研究の主な目的は、貯留タンクの底質に堆積した窒素と炭素の安定同位体を分析し、堆積物に収集された窒素と有機物の起源を追跡することでした。もう 1 つの目的は、最も重大な汚染負荷の潜在的な発生源として、多雨洪水を引き起こす豪雨が水質と汚染物質 (N-NO2、N-NO3、N-NH4、P-) の量に及ぼす影響を研究することでした。 PO4、Ptot、COD、TSS）が海に運ばれました。この調査は 2 年間（2016 年から 2017 年）を対象としており、その間、夏季（2016 年 7 月と 2017 年 7 月）に 2 件の豪雨災害が発生しました。

都市流域の汚染源は多くの場所で類似していますが、汚染物質の量と割合は異なる場合があります。私たちの研究結果は、洪水防止だけでなく、汚染物質の捕捉と除去の観点からも、都市における貯留タンクの役割の理解に貢献します。サンプルはポーランド北部、グダニスクのオリフスキ川で収集されました。川はバルト海に直接流出します。この川は市内で最も長い川の 1 つであり、洪水から守るための貯水池が 13 個も存在します。

この研究では、底質サンプルと水サンプルの 2 種類のサンプルが収集されました。マーカーとして、また長期間の沈殿から汚染源に関する情報を得るために、4 つの貯留タンクから沈殿物サンプルが収集されました。 2016 年と 2017 年の夏には、分析対象の流域で 2 回の集中豪雨が発生しました。過去 100 年間の流星観測において、この地域ではこのような多雨現象は記録されていませんでした。 2016 年の降雨エピソードは、600 年に一度の降雨量として分類されました。したがって、河川の水質に関するデータは、降水のない期間（乾天）、通常の降雨後（湿天）、およびゲリラ豪雨後の 3 つのセットに分割されました。海に流出する都市河川の水質汚染を、乾燥した天候（降水量 5 mm 未満）および 5 ～ 30 mm の降雨時に発生した状況について、これら 2 つの多雨洪水エピソードと比較しました。

3 番目のデータセットは、地元の観測所からの降雨の高さ、継続時間、強度に関する情報と、オリウスキー川の貯留タンクの水位に関するデータでサポートされています。測定結果に基づいて、水の流量を計算するための HCMS モデルが作成され、このモデルは、オリウスキー川によって海に放出される汚染物質の負荷を決定するために使用されました。

グダニスクは面積 260 km2 以上の都市で、2017 年の人口は 464,000 人、2020 年の人口は 471,000 人です。都市からの雨水は都市排水システムまたは小川を介してバルト海に流出します。雨水を集めてグダニスク湾に直接流れる水路の 1 つがオリフスキ川です。その流域面積は 28.92 km2 (ほぼ 43% が都市化) に相当し、その長さはほぼ 10 km です。川沿いに 13 の貯水タンクが建設され、13.5 ヘクタールの面積を占め、70,000 立方メートル以上の水を集めました (図 1)。

オリウスキ川沿いのサンプリングポイントの位置を示す地図。赤い数字 1 ～ 6 は採水点を示します。赤い数字 RT8、RT5、RT3、および RT1 は、堆積物サンプリングポイント (RT - 保持タンク) を示します。地図はGoogleマップを元にAutoCadで作成しました。

オリウスキ盆地は典型的な明確に定義された水路であり、さまざまな採石場のネットワークで構成され、多年生の流れを形成しています。 15 世紀半ば以来、小川のエネルギーは貯水池とともに多くの水車の資源として利用されてきました。現在、これらの水理構造物は歴史的建造物として扱われ、ため池は治水池として利用されています。一般に、貯水池からの流出は洪水に対して制御されていません。したがって、洪水状況の後、貯水池はサージの減衰やピーク時の流量の遅延にほとんど影響を与えません。貯水池の貯留容量は、土砂の堆積や植生の分布によって減少しています。

図 2 は、分析された 4 つの貯留タンクの深浅地形を示しています。これら 4 つの RT は、集水域の都市化された部分に位置するために選択されました。分析対象のタンクの深さは 2.0 m を超えません。 RT 8 (スペースロワという名前) は最も浅いタンクです。表面の大部分で深さは約1.0メートルです。森林集水域の裏手に位置し、にぎやかな通りのすぐ近くにあります。 RT8 の面積は 10,800 平方メートル、容積は 5,040 平方メートルです。 RT 5 (Grunwaldzka という名前) は、グダニスクのメインストリートにある都市公園の裏手にあります。 RT8タンクより若干深いです。 RT5 の面積は 16,900 平方メートル、容積は 8,450 平方メートルです。 RT3 (Chlopska という名前) は住宅街の間に位置し、道路にも近いですが、交通量は少ないです。それは最も深いタンクです。タンクの表面のほとんどは 1 m より深いです。 RT3 の面積は 12,000 平方メートル、容積は 6,000 平方メートルです。最後の RT1 (Jelitkowska と呼ばれる) は、海に向かう川の河口に最も近い、市内の観光地エリア、ビーチの近く、交通量の少ない道路の隣にあります。この水槽には植物が生い茂る大きな島があり、鳥の生息地となっています。そのほとんどは深さ1.0メートル以上です。 RT1 の面積は 10,100 平方メートル、容積は 5,050 平方メートルです。

サンプリングポイント (a) RT 8、(b) RT 5、(c) RT 3、(d) RT 123 を含む、選択された貯水池の深浅地図。この地図は、Google マップに基づいて OpenStreetMap で描画されました。

サンプリング

底質

堆積物サンプルは、4 つの貯留タンク (RT) から、各池の入口と出口に 1 つずつ、計 8 つの地点から収集されました。 8 つのサンプリングポイントが 4 つの保持タンク (RT1、RT3、RT5、RT8) に配置され、各 RT に 2 つのサンプリングポイントが配置されました (図 1)。

底質コアのサンプルは、2017 年の夏に、アクリルガラス製のプローブで構成されたコアサンプラーを使用して、貯水池の底の選択された点にハンマーで打ち込まれて収集されました。堆積物を含むプローブを取り外す前に、堆積物層の移動を防ぐために空気へのアクセスを遮断しました。次に、プローブを特別な三脚の上に置き、この三脚を使用して、内容物を徐々に降下させ、特別な内部ピンを介して排出することで生じた底質を排出しました。このサンプリング方法により、サンプルを厚さ 5 cm の層に分割することができました。抽出されたコアの深さは、堆積した底質の量に依存しました。深さ 0.60 m のコアが RT1 の両方のポイント (IN と OUT) から抽出されました。 RT3からはIN点、OUT点からそれぞれ0.55、0.70m、RT5からは0.50、0.45m、RT8からは0.60、0.65mです。連続した層からの堆積物サンプルを使い捨ての紐袋に入れて冷凍し、分析まで -20 °C で保存しました。合計 93 個の堆積物サンプルが分析されました。

オリウスキ川の水サンプル

水サンプルは、オリウスキー川沿いの 6 地点から収集されました (図 1 の赤でマーク)。サンプルは、2016 年 6 月から 2017 年 9 月までの 3 種類の天候の間に収集されました: (a) 降水量のない乾季 (< 5 mm)、(b) 「典型的な」降雨後 (雨天) (5 ～ (c) 豪雨後 (> 30 mm)。合計すると、乾燥した天候中に 11 件のサンプリングイベントが収集され、典型的な降雨の直後に 11 件のサンプリングイベントが収集されました。月に1回。調査期間中に、2016 年 7 月 16 日と 2017 年 7 月 27 日に 2 回の大規模な豪雨が発生しました。サンプルは翌日の朝に採取されました。

物理化学分析用の水サンプルは、スコップを使用して、または水流の中央部から 1 L のボトル (プラスチックまたはガラス) に直接収集されました。雨が降っていない期間には、サンプルは 1 ～ 2 時間かけて収集されました。 -h の間隔を 10 ～ 15 分の頻度で行い、最終サンプルは複合サンプルになります。サンプルは収集後 4 時間以内に分析を行うため、ポータブル冷蔵庫に保存せずに研究室に輸送されました。

臨床検査分析

底質

底質の凍結サンプルは、有機炭素 (Corg)、全窒素 (Ntot)、炭素の安定同位体 (δ13C)、および窒素 (δ15N) の分析のために準備されました。最初のステップでは、サンプルを室温で解凍し、次にペトリ皿に移し、事前に重量を量って記載しました。皿の中のサンプルを 60 °C の温度の実験室乾燥機に置き、一定の重量になるまで乾燥させました。次に、メノウ乳鉢を使用してサンプルを均質化し、事前に粉砕できなかった成分（枝、固形金属廃棄物、布地、プラスチック片など）を除去しました。

Corg、Ntot、δ13C、およびδ15N 濃度は、元素分析装置 Flash EA 1112 シリーズと同位体比質量分析計 IRMS Delta V Advantage (Thermo Electron Corp.、ドイツ) を組み合わせて、高温燃焼 (1020°で酸化) を使用して測定されました。 C、続いて銅上で 680 °C で還元）。炭酸塩を除去するために、沈殿物の乾燥した均質なサンプルを秤量して銀カプセルに入れ、2 M HCl で酸性化しました。品質管理には、HEKAtech GmbH (ドイツ) から提供されたブランクおよび認定標準物質 (LKSD-1、「堆積物」) の測定が含まれます。分析により、満足のいく精度と精度が得られました (平均回収率 97.1 ± 2.0%、SD に対する精度は 1.5% でした)。同位体比 δ13C および δ15N は、純粋な参照ガス (IAEA 標準に対して校正された CO2 および N2) を使用して計算されました: δ13C については CO-8、δ15N については N-1。 δ13C とδ15N の結果は、従来のデルタ表記法で与えられます。つまり、式 1 に従って、δ13C については対 PDB、δ15N については対空気です。 (1)。

ここで、R は 13C/12C および 15N/14N 比です。

炭素と全窒素の比率は、式 (2) を使用して決定されました。

ここで、 \(Corg [\mathrm{\%}]\) - 堆積物サンプル中の有機炭素の割合、 \(Ntot [\%]\) - 堆積物サンプル中の全窒素の割合。

水

窒素（N-NO2、N-NO3、N-NH4、Ntot）、リン（P-PO4、Ptot）、COD の濃度は、サンプルが研究室に届けられた直後に、Hach Lange キュベットテストを使用して調査されました 24,25。 26、27。測定には Hach VIS DR3900 分光光度計を使用しました。有機物の無機生成物への無機化は、Hach HT200S 高温サーモスタット内で行われました。すべての測定は 3 回繰り返して実行され、結果は 3 回の繰り返しの算術平均として計算されました。

流星データと降雨イベント

降水量は、オリウスキー川の集水域（地点 3 から 150 m（図 1））にある測候所で測定されました。測定は 0.1 mm の精度で毎分行われ、遠隔読み取りシステムに送信されました。 3種類の降水量（3種類の気象）と日付の分類を表1に示します。

典型的な降雨の重要な基準は、高さが 5 mm を超えることでした。これは、そのような降雨が下水網と受皿への流入を引き起こすためです。通常の降水量は 0.1 ～ 0.2 mm/min でしたが、2016 年 10 月だけが 8 分あたり 0.2 mm/分を超え、2017 年 10 月には 21 分あたり 0.2 mm/min を超えました。より変化に富んだ豪雨について詳しく説明する。

水とともに輸送される流量と汚濁負荷量

降水量、水路床の物理パラメータ、流量、水位などの多数の測定結果に基づいて、HEC-HMS 河川流の水理モデルが作成されました28,29。これは、集水域の降水量の測定データと貯留タンクの水縦座標を使用して校正されました (データは地元の水道事業会社 Gdańskie Wody から取得)。降水のない時間における水路の流量の値は、川で行われた一連の測定から得られます。モデルの入力データは降雨量です。オリウスキ川からバルト海のグダニスク湾に排出される負荷の結果は、ポイント 6（海洋への流出）の式 (3) に基づいて計算されました。さらに、式 (4) は、流量、汚染物質濃度、降雨の有無に応じて、分析パラメータの年間負荷を計算する方法を示しています。

ここで、\({L}_{x}\)—汚染負荷「x」[mg/d]、\({Q}_{i}\)—i 時間目の降雨強度 (\(i\in \) left(1;24\right)\)) [L/h]、水理モデルから取得したデータ、\(\overline{{c }_{x}}\)—汚染物質 "x"" の平均濃度 [mg /L]、

\({LA}_{x}\)- 年間汚染負荷量「x」 [mg/d]、\({Q}_{i}\)- i 時間目の降雨強度 (\(i\in \) left(1;24\right)\)) [L/h]、水理モデルから得られたデータ、\(\overline{{c }_{xd}}\) - 乾燥した日の汚染物質「x」の平均濃度[mg/L]、\(\overline{{c }_{xr}}\)—雨の日の汚染物質「x」の平均濃度 [mg/L]、\({n}_{d}\)—グダニスクの乾燥日数 (降水なし) \({n}_{d}=203\), \({n}_{r}\) - グダニスクの雨の日数 \({n}_ {r}=162\)。

汚濁負荷量の計算に必要なオリウスキー川流量の測定結果は、前述の HEC-HMS 水理モデルで計算されました。

統計解析および計算モデル

統計分析は Statistica 13 プログラムで実行されました。分布正規性検定は、χ2 検定を使用して実行されました。統計的有意性を検証する検定はマン・ホイットニー U 検定でした。

さらに、「Iso-Source」混合モデルが分析に使用されました30、31、32。

結果は、最初に堆積物分析、次に水分析に関して示されます。堆積物の質の分析は、汚染源を確認することを目的としていました。表面流出は汚染源である可能性が高いため、その品質をさらに分析しました。水質分析は、気象条件の違いにより汚染物質の流入現象が変化するかどうか、またその変化の規模はどの程度であるかを確認することを目的としています。

底質中の炭素および窒素化合物の起源

炭素と窒素の安定同位体 33 の分析は、有機物が雨水とともに底質に運ばれるのか、それとも貯留タンク内で行われるプロセスから生じるのかという疑問に答えることができます。私たちの分析では、有機炭素と全窒素の含有量、および炭素対窒素の比率がカバーされました 34。同位体分析の結果の一部は図 3 に示されていますが、詳細な結果は付録 1 に含まれています。

RT8、RT5、RT3、RT1 タンクの深さに対するδ13C、δ15N、C/N の測定結果。

炭素濃度と窒素濃度の比は、有機物の起源を示すとともに、堆積物の層で進行中のプロセスに関する情報を提供します。 C/N 比 > 12 の場合、有機物の陸生起源を示しますが、C/N < 8 の場合は土着 (浮遊性) 起源を示します 35。張ら。は、比 C/N = 15 が土着起源と異地起源の境界であると報告しました 36。中国で行われた研究は、流域の開発がC/N比にどのような影響を与えるかという疑問に答えることに焦点を当てた。森林では比率が 10.84 ± 0.11、牧草地では 10.35 ± 0.13、耕地では 10.00 ± 0.3037 であることが示されました。私たちの研究では、C/N 比の中央値は 24.30 で、最小値と最大値の範囲は 12.54 ～ 45.81 でした。これは、すべての RT において有機物が異地起源のものであることを示しています。 RT 1、3、および 5 の表層では、入口よりも流出で低い比率が発生しました。統計的に有意な結果は RT5 タンクでのみ確認され、この貯留層では有機物が堆積物の表層で変換されている可能性があることを示しています。

底質中の有機物の特定の供給源に関するより詳細な情報は、安定同位体δ13C およびδ15N の分析から得ることができます。これらの分析結果と全窒素および有機炭素の含有量を表 4 および 5 に示します。堆積物サンプル中の同位体測定で得られた結果を、文献で入手可能な以前に測定された情報源の結果と比較しました 34、38。 39. 図 4 と 5 は、8 つのサンプリング地点すべての結果の範囲と、肥料、大気堆積物、下水などの窒素源、および炭素の石炭、木材、植物に関するデータを示しています。

RT 底質における δ13C 測定の結果と、底質中の有機炭素源に関する文献データ 46、47、48。

RT 底質における δ15N 測定の結果と、堆積物中の窒素源に関する文献データ 38、50、51、52。

これまでの研究によれば、− 28 ∼ − 26 パーセントの範囲のδ13C の値は陸上起源（異地生）を示し、− 22 ∼ − 19 パーセントの範囲の値は水生（自生）起源を示しています40,41。これらの報告を参照すると、オリウスキー川の RT からの底質中の有機物のほとんどは陸上由来であり、残りは淡水植物プランクトンと C3 型陸生植物（大気から CO2 と直接結合することができ、カルビン-ベンソン経路に従う光合成）34,37。

有機物の起源を自生・他生に基づいて確認するために、C/Nとδ13Cの関係を示す図を作成しました（図6）。過去の調査研究で報告された値も図上にマークされています。淡水プランクトンのδ13C と C/N の値はそれぞれ - 30.0 ± 2 ‰ と 7.342,43 ですが、土壌ではそれぞれ - 23.29 ± 1.39 ‰ と 10.92 ± 1.8243 です。 C3 植物 (分析領域では、ヤナギやマツなど) の場合、δ13C は - 27.12 ± 1.75 パーセント、C/N 比は 39.37 ± 21.7144,45 でしたが、C4 植物 (イネ科、スゲ、サトウキビを含む) では、 δ13C は−13.00 ± 0.50 ``、C/N 比は 25 ± 1036 でした。図は各タンクの結果を示しています。これによると、ほぼすべての結果が堆積物中の有機物の異地起源を示しています。

有機炭素の潜在的な供給源、R 保持タンク、IN 流入、OUT 流出の δ13C 対 C/N の散布図 36。

δ13C 測定の結果は、海洋サンプルからの結果と比較して陸上貯水池の値が低いという点で、以前の研究報告と一致しています 33,49。同位体分析は、原油、C3陸上植物、地下水、石炭、木材、淡水植物プランクトンを含む、分析された堆積物中の有機炭素源が混合していることを示しています47。さらに、私たちの研究結果もその範囲内にあり、生物が炭素源である可能性があることを示しています46。大気堆積物、海洋プランクトン、海洋炭酸塩などの発生源は除外されました。

窒素同位体含有量に関してさらに詳細な分析を実行できます。図5に示すように、すべてのタンクのδ15N含有量の範囲は0.35〜7.13の範囲でした。低い値はむしろ RT8 に関連し、高い値は RT3 に関連します。この観察は、より高いデルタ値は森林で覆われた地域 (RT8 集水域など) よりも都市地域を指すという Voss et al.53 が指摘した依存関係を裏付けています。窒素源はタンクに流入する肥料を主成分として混合しているようです。貯水池の堆積物中の窒素量は、有機肥料 (約 83%) と無機肥料 (約 17%) の混合物でした。どの種類の肥料の用量が多かったのかを高精度で特定することは困難ですが、値を考慮すると、それらは硝酸塩肥料である可能性が高くなりました (平均 68%)。 RT5 のみ、結果が 100% 有機肥料であることを明確に示しました。下水の排出や堆積物中の窒素源としての肥料の使用は除外できます。

この結果をポーランドやその他の国で実施されたいくつかの研究と比較する試みが行われました。残念ながら、都市流域の研究データがまだ不足しているため、比較は森林および農業流域に適用されます。オリウスキ川で測定された有機炭素濃度の RT は、ポーランドの他の地域や他の国で測定されたものとあまり変わりません。ポーランド南東部の 6 つのダム貯水池 (ジェシュフ、マツィアルニャ、ベスコ、ニエリシュ、チャンツァ、クリムクフカ) では、全有機物中の有機炭素の割合は 0.08 ～ 5.90% の範囲内で変化しました 40。一方、ソリナ貯水池とムィツクフツェ貯水池では、はそれぞれ1.94～2.92%と3.95～4.08%の間でした54。フランスのケルヴィダ - ナイザン流域でも、収集されたコアの 5.80% を超える結果は得られませんでした 55。

最後に、すべての貯留層のδ13Cとδ15Nの間の相関関係も分析しました(表6)。 p < 0.05 の有意な相関が 2 つのリザーバー、RT8 および RT3 で発生しました。結果を流入と流出に分割した後、RT8 タンクでは相関関係が流入 (値 0.63) でのみ発生し、RT3 タンクでは流出 (値 0.59) で発生したと結論付けられました (表 2)。既存の相関関係は、堆積物中の有機物の共通源が優勢であることを示しています。

2 つのデータの混合グラフも、淡水動物プランクトン、淡水植物プランクトン、陸生 OM、堆積物 OM の 4 つの堆積物中の有機物と窒素の供給源に対して作成されました (図 7)。グラフによると、堆積は炭素と窒素の供給源ではありませんでした。サンプルの一部はおそらく混合ソースからのものであるため、3 つのソースの間に三角形が作成され、その中に 24 個のサンプルがありました (RT1 に 3 個、RT3 に 6 個、RT5 に 8 個、RT8 に 7 個)。図 8 は、4 つの貯水池 (RT) の堆積物における個々の発生源 (FP、FZ、T) の割合を示しています。タンク RT3、RT5、および RT8 では、陸域発生源の含有量が最も高いことが確認されました (それぞれ、47 ～ 63%、35 ～ 78%、および 51 ～ 92% の範囲)。陸上 OM の最も高い割合は、RT 5 IN と RT 8 IN の堆積物サンプルで記録され、それぞれ最大 78% と 92% でした。ただし、FZ の最も高いシェアは RT1 OUT および RT5 OUT サンプルで記録されました (54% および 48%)。また、RT5 OUT (および RT3 IN) サンプルでは、FP 含有量が高く、それぞれ最大 48% および 41% でした。

すべてのサンプルの 3 つの潜在的なソースからのδ15N とδ13C の混合プロット。三角形は 4 つのソースの値を示し、長方形は同位体値の典型的な範囲を示します 2、43、56、57。

連続する貯水池 (RT) における流入 (IN) と流出 (OUT) のそれぞれにおける混合源の割合。 3 つの発生源が識別されました: FP - 淡水植物プランクトン、ZP - 淡水動物プランクトン、T - 陸生 OM。複数のソース混合モデル (「Iso-Source」) を使用して推定された 24 点に対して実行された分析。中間点は平均で、ひげは最小値と最大値の範囲を示します。

上記の考察において、堆積物中に収集された汚染物質の一部は集水域からの地表流出に由来することが証明された。そこで、次のパートでは、汚染物質の量が最も多くなる天候を調べました。洪水期の結果は特に興味深いものでした。なぜなら、洪水期は比較的まれな現象ですが、分析対象期間内に 2 回発生し、その経過もまったく異なっていたからです。結果の 2 番目の部分は水質分析に関するもので、水文測定を使用し、水路の水質汚染に関連するさまざまな気象現象を評価することを目的としています。

降雨特性

2016 年 7 月の雨は、14 日木曜日の午前 1 時に降り始めましたが、午前 5 時前に深さ 5 mm を超え、午前 12 時頃からその強さが増し始めました。最大強度は、午後6時から7時の間（量が89.1mmのとき）に、1分以内に0.8mm、30分以内に16.1mm、1時間以内に27.3mmを記録しました。降水は7月15日午前3時前に止んだ。総降水深さは 178.1 mm と記録されました (図 9)。 2017 年の降水シナリオは異なりました。雨は7月26日の午前6時頃に始まり、30分間の平均強度は7.5ミリでした。降水量の最大強度も 1 分間で 0.8 mm、30 分間で 14.9 mm でしたが、この最大強度は 2016 年 7 月よりもはるかに短かったです。降水は 7 月 27 日の午後 5 時 30 分頃に終了しました。合計の析出深さは 114.3 mm でした (図 10)。

総降水量曲線、2016 年 7 月 14 ～ 15 日にグダニスクオリワで測定。

総降水量曲線、2017 年 7 月 26 ～ 27 日にグダニスクオリワで測定。

2016 年 7 月 14 ～ 15 日と 2017 年 7 月 26 ～ 27 日にグダニスクで発生した降雨により、多数の洪水が発生し、オリウスキ川の流域で非常に深刻な被害が発生しました。両方の降雨イベントの特徴を表 3 に示します。2016 年 7 月の降雨は豪雨として分類されましたが、周期的に集中豪雨の特徴を示しました58。 2016 年 7 月 14 日と 15 日に発生した降水量は、分析対象地域の 2 か月の降水量の標準に近かった。この降雨の結果、市街地は住宅や教育施設、道路、歩道などに大きな被害を被りました。トンネル、路面電車の線路、路面電車が浸水した。 2 つの貯水池も損傷しました (オリウスキー川の 1 つを含む)。 2016 年の降水後の損失は 1,050 万 PLN (265 万米ドル) と推定されました。 2017 年の洪水では、降雨量が少なかったことと、1 年前の経験（貯水池の容量の増加、建物用の土のう、洪水ダムの建設）により、それほど大きな損失は発生しませんでした。集中豪雨の唯一の影響は、道路と歩道の浸水でした。

同位体分析により、堆積物中の窒素と有機炭素の異地性供給源が明らかに示されたため、雨水流出が C および N 化合物の供給源である可能性が最も高いと考えられます。そこで、調査期間中に発生した 2 つの集中豪雨に特に着目し、乾季と雨天における水質変化を分析しました。川底を流れる雨水（流出水とともに運ばれる）は、溶解および浮遊した汚染物質を運びます。タンクへの最大の流入は降雨中または降雨後に発生します。降雨量も重要であり、より激しい降雨はより高い汚染負荷の原因となる可能性が高い（濃度がより高いためだが、何よりも流量がより高いため）。 Oliwski 川の水質分析を表 4 に示します。提示された結果から、集中豪雨の後、特定の濃度のほとんどが「典型的な」降水後よりも大幅に高かった（最大 8 倍）と結論付けることができます。降水量の影響は窒素化合物に関してはるかに顕著で、特に2016年7月は豪雨の量と強度が高かったため、より激しい降雨の際に窒素化合物の浸出がより多くなるという観察につながりました。統計分析により、2016 年の N-NH4 と 2017 年の P-PO4 を除けば、豪雨後に試験化合物の濃度が増加したことが確認されました (p < 0.05)。

以下のグラフ（図 11 および 12）では、同様の時期に発生した「典型的な」降雨事象（2016 年 6 月、2017 年 6 月）に関して、2016 年と 2017 年の豪雨後の水質の変化が示されています。 2016 年 6 月のサンプル採取後の降水量は 30.0 mm でしたが、2017 年 6 月の典型的な降雨量は 23.5 mm で、それぞれ 2016 年と 2017 年の豪雨の合計の 17% と 21% に相当します。集中豪雨により、雨天に関連して、2017 年 7 月の P-PO4 の 3 倍増加から、2016 年 7 月の TSS の 124 倍以上の増加まで、測定されたすべてのパラメーターの濃度が増加しました。平均で最も高い増加は N-NO3 で 5 倍、N-NO2 でほぼ 5 倍であり、N-NH4 で最も小さかった (平均 2 回)。 2016 年の豪雨後に N-NO3 と TSS の濃度の大幅な増加がポイント 5 で観察されましたが、これはサンプリングポイントの上流にあるタンクの損傷の結果でした。その結果、堆積物の一部が流水とともに懸濁液の形で除去されました。図 11 と 12 は、2016 年の降雨後、汚染物質濃度が 2017 年よりも高かったことを示しています。分析は、N-NO3、N-NH4、P-PO4、COD、TSS について統計的に確認されました (p < 0.05)。これはおそらく、より急速な流出を引き起こし、その後貯留タンクに損傷を与え、制御不能な流出をもたらした降水量の増加に関連していると考えられます。

2016 年 7 月と 2017 年 7 月の都市洪水時のオリウスキー川の窒素形態（N-NO2、N-NO3、N-NH4）、リン（P-PO4、Ptot）および COD の濃度。青/緑のバーはその後の結果を表します。典型的な降雨量 (2016 年と 2017 年 6 月)、バー全体 (青とオレンジ、または緑と灰色の合計) は、2016 年 6 月と 2017 年 6 月の豪雨時の結果を示しています。

2016 年 7 月と 2017 年 7 月の都市洪水時のオリウスキー川の TSS 濃度。青/緑のバーは典型的な降雨後の結果 (2016 年と 2017 年 6 月) を表し、バー全体 (青とオレンジ、または緑と灰色の合計) 7月の結果です。

2016 年および 2017 年 7 月の豪雨に関するスピアマン相関の結果は、TSS 濃度が N-NO2 および N-NO3 の濃度と相関し、相関係数値がそれぞれ 0.75 および 0.61 であることを示しました（表 5）。ポイント 1 ～ 4 (保持タンクの破損の上流) のみを考慮すると、窒素化合物の係数の値がより高くなりました。以前の研究では、P-PO4 と TSS 濃度の間の相関関係が実証されました (係数値 0.75)59,60,61。典型的な降雨時（2016 年と 2017 年 6 月のような）では、連続する貯留タンクを通過した後、汚染物質の濃度が流れの方向とともに減少することが観察されており、これはタンク内の沈降によって除去される量がより多かった可能性があることを示しています。このことは相関係数の解析からも確認されており、TSS 濃度は N-NO2、N-NO3 だけでなく Ptot、COD 濃度とも相関しており、雨天時の相関係数は次のとおりである。より高い（値はそれぞれ0.84、0.78、0.96、0.73）（表5）。

汚染物質の負荷

オリウスキ川の水によってバルト海に流入する汚染物質の量の測定は、サンプリングポイント 2 番で行われました。 6番地は、グダニスク湾への水路の河口に直接位置しています。通常降雨後、集中降雨後、無降雨期間における汚濁負荷量を式(2)により算出した。水路の終点における流量は天候に依存した。乾燥した天候では約 0.22 m3/s に等しく、雨天では (降水量と流出の瞬間的な強度に応じて) 0.23 ～ 6.17 m3/s の範囲で、平均 1.95 m3/s でした。中央値は 1.55 m3/s でした。 2016 年 7 月の豪雨では、川の流れの強さは 0.52 ～ 112.91 m3/s の範囲で変化し、平均は 30.12 m3/s、中央値は 9.25 m3/s でした。 2017 年 7 月の豪雨では変動性は低かったものの、川の流れの強さは 0.74 ～ 22.75 m3/s で変動しました (平均 13.19 m3/s、中央値 13.61 m3/s)。

さらに、2 つの集中豪雨後の水路の流量の比較 (図 13) は、すべてのサンプリング地点で、2017 年の降雨期間内と比較して、2016 年の集中豪雨後の最大流量値が 5 倍以上高かったことを示しています。 2016 年の豪雨では、翌年の降雨に比べて平均値が 2.3 ～ 3.0 倍高かった。これらの違いは主に、2016 年が 2017 年よりも降水強度が高く、降雨時間が長かったことによるものです。

2016 年 7 月と 2017 年 7 月の豪雨後のオリワ川のポイント 1 ～ 6 の流量。(a) 最大流量、(b) 平均流量。

豪雨後の汚染物質の排出量を乾天時、雨天時の排出量と比較して図14に示します。また、バルト海に流入する汚染物質の年間負荷量を計算した結果を表6に示します。グダニスクの年間平均雨天日は 162 日で、雨のない日は 203 日です。これらの数値と、以前に計算した 1 日あたりの汚染物質負荷量を組み合わせることで、オリウスキー川から排出されるおおよその年間負荷量を推定することができます (表 6)。 2016 年 7 月の降雨後に排出された汚染物質の量は、TSS の年間負荷量の 67%、N-NO2 が 31%、その他の分析パラメータの 10-20% を占めました。 2017 年 7 月の降雨の後、排水量は大幅に減少しました。それでも、分析された汚染負荷量の年間排出量の 2 ～ 9% を占めていました。 2016 年 7 月に発生した洪水の結果、3.5 トンを超える余分な N-NO3、57 トンを超える有機物 (COD として表される)、および 1,100 トンを超える TSS がバルト海に放出されました。この唯一の洪水イベントは、HELCOM のバルト海行動計画 (BSAP)62 によってポーランド領土から許可されている N-NO3 の年間負荷量の 2.4% を引き起こしました。このような高負荷は環境にとって重要なはずです。洪水は都市化地域に物質的損失を引き起こし、これは適切な財政措置で解決できる問題であるだけでなく、さらに重要なことに、特にバルト海の富栄養化と低酸素の状況では取り返しのつかない可能性がある環境への損失も引き起こします。、デッドゾーンの形成につながります。

乾燥した天候、典型的な降雨、集中豪雨中にバルト海に放出される N-NO2、N-NO3、N-NH4、P-PO4、Ptot、COD、および TSS の負荷。

図 15 は計算結果を示しています。降水がなかった場合と雨天があった場合の日数をそれぞれ示しています。この日数では、集中豪雨後に放出される負荷と同じ負荷が発生します。たとえば、N-NO2 の場合、2016 年 7 月の豪雨時に毎日排出されたのと同じ負荷を排出するには、乾燥した天候で 17 か月かかります。P-PO4 と TSS の場合、16 か月かかります。それぞれ約3年です。 2017 年の豪雨後は、その期間が短くなり、N-NO2 に関しては 4.5 か月、COD に関しては 6 か月以上、N-NO3 および N-NH4 に関しては 3 か月以上となりました。比較のために、「典型的な」降水の期間は、窒素化合物と COD に関しては約 10 倍短く、P-PO4 と Ptot に関してはそれぞれ 17 倍と 7 倍短かった。これは、都市部からの雨水流出が地表水の水質に及ぼす重要性を示しており、特に、規模が縮小されたり無視されたりすることが多い壊滅的な降雨や都市洪水の多大な影響を強調しています。

2016年7月と2017年7月の豪雨後に流出した汚染物質と同量の汚染物質が排出されることになる、降水がなかった日数と降水量が30mmまでの日数。図面分析：降雨がなかった日数（上部） 2016 年の集中豪雨後（左）と 2017 年の集中豪雨後（右）と同量の汚染物質を除去するには、雨天時（図面の下部）または雨天時（図面の下部）が必要です。

私たちの研究は、汚染物質の非点移動経路の解明に役立つだけでなく、特に多雨洪水時の都市の雨水受容器や貯留タンクにおける汚染物質の沈着、再懸濁、輸送といった複雑な現象の評価にも貢献します。

人口と都市密度がダイナミックに増加しているため、多雨洪水のリスクが劇的に増加しています。都市部の洪水は、物的損失という深刻な結果をもたらすだけでなく、環境に重大なリスクをもたらす汚染物質の大量放出を引き起こす可能性があります。したがって、雨天時に放出される汚染物質に対する都市部の対応を理解することが重要です。

炭素と窒素の安定同位体の分析により、堆積物に堆積した汚染物質の異地性（陸生）起源を特定しました。これは、汚染物質が雨水の流出とともに貯留タンクに持ち込まれたことを示しました。異地起源は直接分析だけでなく、多源混合モデルを用いた汚染物質の混合起源を示すサンプルの分析によっても確認された。有機窒素肥料が底質中の窒素の主な供給源であることが判明しました。対照的に、有機炭素源は陸上 C3 植物、木材、石油など混合されていました。さらに、淡水植物プランクトンによるわずかな寄与も確認されました。

集中豪雨および「典型的な」降雨（降水深さ最大 30 mm）後の N-NO2、N-NO3、N-NH4、P-PO4、Ptot、COD、および TSS の濃度を比較すると、すべての濃度は集中豪雨の後に測定されます。 N-NO3 1.2 倍、N-NH4 1.8 倍、P-PO4 約 2.0 倍、Ptot 約 2.0 倍、COD 約 2.0 倍、TSS 8.0 倍の増加が観察されました。これは硝酸性窒素と硝酸性窒素にも当てはまり、豪雨後は雨天に比べて濃度が3.7倍に増加した。集中豪雨の場合、貯留タンクは通常の降雨時よりも汚染物質の流入量を減らす効果が低かった。これは、より大きな流れ力学の下では沈降が制限されるためであり、すでに沈着した汚染物質の再懸濁を引き起こす可能性もあります。集中豪雨の 1 日後にオリウスキー川から排出される窒素とリンの化合物の負荷は、乾燥した天候で窒素の場合は 1 年間、リンの場合は 3 ～ 4 か月間に排出される負荷に相当しました。「典型的な」降水量に関して言えば、豪雨時と同じ負荷が、窒素化合物、リン、有機物の負荷では典型的な降雨の 18 日から 56 日間、TSS では最大 24 日間放出される可能性があります。集中豪雨により、雨水の流出を受ける小川の汚染物質濃度が急速に増加しました。

貯水池は都市部の洪水防止において非常に重要な役割を果たしています。また、豪雨や多雨洪水時には効果が低下しますが、雨水の流出によって運ばれる汚染物質も効果的に保持します。さらに、都市の貯留タンクに堆積した堆積物は、水の再汚染の原因となる可能性があります。今後の研究は、流出を減らすはずの水路沿いの緩衝地帯の効果の分析など、水路への流出を減らす方法に焦点を当てる必要がある。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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カロル・クリンスキー & アレクサンドラ・ヴィノグラドフ

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Matej-Łukowicz, K.、Wojciechowska, E.、Kolerski, T. 他貯留タンクの沈殿物の汚染源と、汚染負荷の大きさに対する降水の種類の影響。 Sci Rep 13、8884 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35568-9

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受信日: 2022 年 11 月 17 日

受理日: 2023 年 5 月 20 日

公開日: 2023 年 6 月 1 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35568-9

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